Mg具备密度低、储量大以及环境友好的特点,在结构材料的轻量化等领域具有广阔的应用前景[1]。然而,作为hcp结构金属,Mg在室温下可开动的独立滑移系少,难以满足冯?米塞斯准则(Von Mises criterion),造成其室温成形能力差[2]。此外,相比于钢铁和铝合金,镁合金在变形过程中各向异性明显且合金强度低、塑性差,严重限制了其工程应用[3,4]。通常,合金化[5,6]和晶粒细化[7,8]被认为是提高镁合金力学性能的有效途径。然而,对于时效析出镁合金,其析出相尺寸较大、数量密度低且取向单一[9],因此时效硬化响应缓慢且硬化效率低[5,9]。值得注意的是,镁合金的Hall-Petch斜率较大,细晶强化具有明显优势[10,11]。鉴于此,通过热机械加工细化微观结构对强化镁合金和拓宽其应用具有重要意义。

近年来的研究[12~16]表明,具有异质结构的金属与合金往往表现出比其均匀微观结构更优异的力学性能。例如,Wu等[17]采用异步轧制工艺制备了由较硬回复组织层和较软再结晶组织层组成的层状异构纯Ti板材,力学测试结果表明,这种层状异构在变形过程中软硬组织可相互协调变形,并诱发高的背应力强化和加工硬化率,从而获得优良的强塑性匹配。层状异构具有优越的强塑性匹配这一现象也在无间隙原子(IF)钢[18]和高锰钢[19]中得到证实。

对镁合金而言,晶粒尺寸[20]和异质结构[21~24]对变形机制和力学行为有显著影响。Zheng等[25,26]采用大塑性变形工艺制备了不同晶粒尺寸的完全再结晶块体Mg-Zn-Zr-Ca合金样品,发现孪生和基面<a>滑移在粗晶样品中作为主要变形机制,但随着晶粒尺寸的减小,锥面<c+a>滑移逐渐占据主导地位。Xu等[21]发现,Mg-Gd-Y-Zn-Zr合金在变形过程中非基面<a>滑移和基面<a>滑移分别在回复组织和再结晶组织中激活,可有效缓解局部应力集中现象,从而表现出良好的强塑性匹配。可见,充分利用镁合金变形机制对微观组织的强烈依赖性,设计调控异质结构特性,是实现镁合金性能优化的一种有效而可行的途径。

本工作以Mg-3Gd (质量分数,%)为研究对象,采用累积叠轧(accumulative roll-bonding,ARB)和退火相结合的工艺,通过调控回复和再结晶的体积分数及组织形貌,分别制备了异构样品和均匀组织样品,异构样品是由回复组织层和再结晶组织层交替组成的层状异构样品,均匀组织样品是晶粒尺寸不同的均匀等轴再结晶结构样品,对比分析这2类样品的力学行为和变形机制,揭示层状异构样品能够填补均匀等轴晶结构样品在强塑性匹配上的不足,以期为异质结构镁合金的微观结构设计和宏观性能调控提供新的指导。

实验材料为Mg-3Gd合金热轧退火板材,线切割加工制得尺寸为70 mm × 25 mm × 1 mm的初始薄板试样。采用ARB工艺对初始薄板试样进行两道次轧制,试样在每道次变形前进行400℃保温8 min的预热处理,总变形压下量为75%[27]。为保证ARB叠层间洁净,在每道次轧制前进行表面机械抛光处理[28]。经290~550℃系列温度1 h退火后,Mg-3Gd样品的微观结构可分为2类：(1) 290和300℃退火样品的微观组织为部分再结晶的层状异构,由层状分布的回复区和再结晶区组成,回复区包含亚微米到纳米尺度的位错结构和孪晶结构,而再结晶区由微米尺度的再结晶晶粒组成；对回复区组织,测定了包含位错界面和孪晶界面的平均尺寸,对再结晶区组织,测定了平均再结晶晶粒尺寸,经回复区和再结晶区的体积分数加权计算,得到290和300℃退火样品的等效平均晶粒尺寸分别为1.3和2.5 μm；(2) 310~550℃退火样品的微观组织为均匀等轴再结晶组织,平均晶粒尺寸为3.3~114 μm[20]。将厚度为1 mm的ARB薄板沿轧制方向(RD)切取拉伸试样,其中试样的标距段长为13 mm、宽为5 mm,利用AGX.50型拉伸机进行室温拉伸实验,采用高精度光学引伸计实时测量应变,应变速率控制在10-4s-1。采用机械抛光结合电解抛光的方法制备电子背散射衍射(EBSD)样品；透射电子显微镜(TEM)样品的制备采用Gatan PIPS 691型离子减薄仪。微观结构的分析和表征采用配备EBSD的AURIGA双束扫描电子显微镜(SEM)和JEM 2100型TEM。

ARB变形Mg-3Gd合金微观组织的TEM像如图1a和c所示。可以看出,经过ARB变形后,Mg-3Gd样品的微观组织已经得到明显细化,但微观结构并不均匀,有的区域为层状结构(lamellar structure),主要由与轧制方向近似平行的层状界面(LBs)和层状内部的位错界面组成；有的区域为复杂孪晶结构(twin block),主要由孪晶界面及其内部的层错组成。图1a和b分别为层状结构的TEM像和结构示意图,层状界面(图1b中白虚线)的平均间距约为200 nm,层状内部的小角度位错界面(图1b中黄虚线)横向连接层状界面。这种层状结构与高应变变形铝合金中的层状位错结构类似[29~31]。图1c和d分别为孪晶结构的TEM像和结构示意图(基于文献[27]报道的实验结果)。可以看出,孪晶结构区域主要由大量亚微米到纳米尺度的孪晶片层(TBs)构成,孪晶片层内有大量层错(SFs),区域内也有小角度位错界面(LABs)存在。图1d中插图为孪晶结构区域内Mg基体和孪晶T1的电子衍射花样。

图2所示为经290℃部分再结晶退火形成的层状异构Mg-3Gd样品的微观组织。图2a和b分别SEM像和EBSD像。可以看出,经290℃退火1 h样品的局部区域发生了再结晶,其微观结构主要包含部分再结晶区(recrystallized zone)和回复区(recovered zone)。从图2a可以看出,再结晶区和回复区沿RD呈带状或层状平行分布,其中衬度均匀且细小的再结晶晶粒清晰可见。从图2b可以看出,再结晶区主要由取向较为随机的再结晶晶粒组成,而回复区仍含有大量的小角度晶界(白色界面)。图2c和d为层状异构样品的TEM像。可以看出,大量的再结晶晶粒沿RD镶嵌于回复基体内部,而回复区域的衬度则较为复杂,仍呈现高位错密度的变形组织特征。统计结果显示,再结晶晶粒的平均晶粒尺寸为2.4 μm,再结晶区和回复区的体积分数分别为47%和53%。综上可知,ARB样品经适当的热处理工艺,可形成回复层和再结晶层相间的层状异构。

图3给出了不同微观结构Mg-3Gd合金的应力-应变曲线和加工硬化率曲线,包括ARB变形态样品、层状异构样品(Hetero)和均匀再结晶结构样品(Homo)。从图3a可以看出,ARB变形样品的强度高、塑性差；而均匀粗晶再结晶样品(114 μm)的强度低,延伸率约为15%。随着晶粒的细化,细晶均匀结构样品的强度和延伸率得到同步提升,且应力-应变曲线表现出由粗晶样品(114和12.5 μm)的连续流变(应力-应变曲线连续变化,无应力突然下降的屈服点现象)向细晶样品(5.0和3.3 μm)的不连续流变(有屈服点现象)转变。比如,平均晶粒尺寸为3.3 μm的细晶样品的屈服强度达173 MPa,延伸率达37%,其应力-应变曲线表现出屈服点现象和随后明显的加工硬化现象。值得注意的是,当层状异构形成时(伴随着等效晶粒尺寸的进一步减小),其屈服强度相比于细晶均匀结构样品进一步提升,且保持良好的延伸率(大于20%)。图3b~d分别为Mg-3Gd合金的真应力-真应变曲线、加工硬化率和真应变、以及加工硬化率和真应力的关系曲线。如图3c所示,粗晶均匀再结晶结构样品在变形初期阶段表现出很高的加工硬化能力,但随着应变的增加,加工硬化率快速降低。这是因为,粗晶样品在变形早期容易诱发孪生,从而提高加工硬化率[10]。然而,细晶样品在经历变形初期的加工硬化率降低后迅速回升,并在随后的整个变形过程始终稳定在较高水平。此外,如图3d所示,随真应力增加,ARB变形样品和粗晶均匀结构样品的加工硬化率快速降低,细晶均匀结构样品的加工硬化率介于2者之间；在同等真应力条件下,层状异构样品的加工硬化率最高。

图4总结了不同晶粒尺寸Mg-3Gd合金的屈服强度与均匀延伸率的关系。可以看出,ARB变形态Mg-3Gd样品(平均晶粒尺寸为0.15 μm)的屈服强度最高；平均晶粒尺寸为114 μm的粗晶样品的强度最低,均匀延伸率约为12%。随着晶粒尺寸的降低,细晶均匀结构Mg-3Gd样品(Homo)的强度逐渐趋于稳定且均匀延伸率达到峰值。需要指出的是,在细晶均匀结构样品和变形态样品之间可以看到明显的性能空白区域,即力学性能趋于变形样品高强低塑区和细晶样品低强高塑区之间的空白。这说明,在微米晶或纳米晶尺度范围内,常规晶粒尺寸均匀结构调控策略似乎很难进一步优化综合力学性能。然而,层状异构Mg-3Gd样品(Hetero)可以实现强塑性的良好匹配。如图4所示,进一步降低平均晶粒尺寸(小于3.3 μm),层状异构开始形成,且层状异构样品在强度继续提高的同时,保持较好的均匀延伸率。很明显,Mg-3Gd样品展现出了不同于常规强塑性平衡关系的反C曲线。

鉴于层状异构材料的优良力学性能,了解层状异构镁合金的微观结构形成机制,特别是从变形组织到层状异构的演化过程,对指导设计高性能镁合金至关重要。尽管层状异构在结构金属材料中已有报道,例如：Ti[17]、IF钢[18]和Fe-Mn钢[19]等,但其微观结构的形成机制仍然存在争议[12,13]。特别对于hcp结构金属,滑移和孪生在变形过程中往往同步激发且交互作用明显,其表现为微观结构的细化效率提高,但通常导致变形组织的局部不均匀[6,27]。通过TEM观察结果可知,变形态Mg-3Gd样品的微观结构主要包含层状结构和复杂孪晶结构。统计结果显示,2种结构的体积分数和片层厚度各不相同。这意味着,变形样品在不同结构处的储存能存在差异,而后续退火处理可导致再结晶晶粒的局部优先形核和长大。因此,这种变形结构的不均匀被认为是层状异构形成的主要原因之一。

研究[12~14]表明,层状异构的形成有利于材料力学性能的提高,因此针对层状异构材料的力学行为和变形机制的研究具有重要的意义。本工作结合ARB变形和系列退火工艺,制备了层状异构Mg-3Gd镁合金,对比了层状异构和均匀等轴晶结构镁合金样品的力学性能。研究结果表明,层状异构样品在具备高强度的同时,延伸率可媲美均匀等轴晶结构样品。

作为对比,图5给出了不同微观结构商用AZ31 (Mg-3Al-1Zn)镁合金的力学性能结果(基于文献[24]报道的实验结果)。其中,AZ31样品采用ARB及系列退火工艺制备,其微观结构包含类似于Mg-3Gd合金的层状异构和均匀等轴晶结构。可以看到,随着晶粒尺寸的降低,均匀等轴晶结构AZ31样品(Homo)的强度逐渐趋于稳定且均匀延伸率达到峰值；进一步降低晶粒尺寸,层状异构(Hetero)开始形成,且层状异构样品在强度继续提高的同时,保持较高的均匀延伸率。很明显,AZ31样品表现出共性于Mg-3Gd样品的反C型强塑性平衡关系。

此外,与晶粒尺寸为3.3 μm的均匀细晶样品出现不连续屈服不同,层状异构样品虽然微观组织更细小却表现出连续流变行为,这种连续流变行为对材料的成形加工是有利的。一般来说,对于fcc和bcc结构金属[29,32,33],超细晶样品往往展现出不连续的加工硬化行为,其表现为屈服点现象的产生,这是因为超细晶样品中的初始可动位错密度低,从而需要更高的应力来激活位错源[29]。而对于层状异构样品,当回复区体积分数较大时,足够的位错源或大量残留位错在变形初期由回复区激发,从而表现为连续的加工硬化行为或屈服点现象的消失。

镁合金室温变形时最易启动的滑移系是基面<a>滑移,这是因为激活基面<a>滑移所需的临界分切应力相比非基面滑移要低[1]。然而,基面<a>滑移只能提供2个独立滑移系,不能满足Von Mises准则,因此镁合金室温下的均匀塑性变形能力差。为了提高镁合金的塑性变形能力,非基面滑移系的激活,尤其是锥面<c+a>滑移的开动至关重要[3,34]。最新的研究结果[20,25]表明,有效的微观结构设计策略可对锥面<c+a>滑移的激活起到关键作用。Luo等[20]和Zheng等[25]在细晶镁合金的拉伸变形过程中观察到了高密度的<c+a>位错,而在粗晶样品中基面<a>位错和孪生作为主要变形机制。鉴于此,本工作针对层状异构镁合金的变形机制进行了系统研究。层状异构Mg-3Gd样品拉伸变形后的TEM像如图6所示。图6a中回复区和再结晶区的界面由红色虚线标出。可以看出,回复区仍呈现包含纳米片层界面的变形组织特征,这与图2中回复组织的TEM观察结果相符合。而经拉伸变形后再结晶晶粒内部的衬度复杂化,可观察到高密度的位错,其中靠近界面处的位错密度更高。基于TEM双束衍射和位错的不可见判据分析,拉伸变形后层状异构样品的再结晶晶粒内部大量的<a>和<c+a>位错被激活[8]。为了更进一步分析<c+a>位错的滑移类型和特征,采用双束衍射条件下的g= [0002]操作矢量对其进行表征和分析(图6b)。可以看出,<c+a>位错的台阶状双交滑移特征异常明显,如图6b中白色箭头所示,这说明<c+a>位错具备良好运动能力和增殖能力。结果还显示,部分<c+a>位错(红色箭头所示)的两端被钉扎在基面上,其中基面迹线由(0001)标出。这是因为,在交滑移的过程中<c+a>位错中的刃型部分作为交滑移的产物残留在锥面和基面的交线处,在入射电子束方向显示为与基面平行,而这类位错的螺型部分则平行于Burgers矢量继续向前滑动[35,36]。

TEM观察结果表明,临近层状异构界面处有大量<c+a>位错被激活,这种位错的激发被认为与再结晶区和回复区的协调变形有关。研究[12,13,17]认为,在层状异构界面处存在明显的应变梯度场,并在循环加载曲线中证实了背应力强化现象。Wang等[19]采用普通轧制和退火工艺制备了层状异构的Fe-34.5Mn-0.04C样品,发现层状异构样品存在混合法则之外的约束应力强化现象,并认为这主要归因于软硬层之间协调变形而引起的附加几何必需位错的大量激活。总体来说,层状异构Mg-3Gd合金在变形过程中激发锥面<c+a>滑移在界面附近开动,而锥面<c+a>滑移的开动可大幅提高塑性变形能力。而且,由于<a>和<c+a>位错Burgers矢量的大小和方向不同,意味着2者在位错增殖过程中不会因回复作用而相互湮灭。相反,由于Burgers矢量的不同,2种位错在变形过程中的交互作用将会加强,从而进一步促进位错增殖能力和位错累积能力,这也意味着加工硬化能力的进一步提升。正因为如此,层状异构镁合金才能表现出优异的力学性能,同时这种新的微观结构设计策略也为高性能镁合金的制备提供了新的思路。

此外,本工作证实了<c+a>位错具备良好的交滑移能力,交滑移能力的提高有助于协调塑性变形,从而进一步缓解应力集中现象。近年来,研究人员在纯Mg和镁合金中对<c+a>位错的位错核结构及其对塑性变形的贡献进行了大量的模拟分析和讨论,然而关于<c+a>位错的交滑移机制尚存在不同学术观点[35,36],还需要深入研究。Liu等[37]在纯Mg的原位压缩实验中观察到<c+a>位错的交滑移现象。Wu等[38]和Ahmad等[39]则认为<c+a>位错不稳定,室温下即可沿基面分解或附着在基面和锥面的交线处。Wu等[40]认为通过有效的调控策略,比如合金化和结构参数控制,可抑制<c+a>位错的分解,提高其运动能力,从而改善镁合金室温下的塑性变形能力。然而到目前为止,为了更加清楚了解<c+a>位错的源机制、交滑移机制及其影响因素,需要结合位错三维重构技术等[37,41],这是下一步要开展的研究工作。

(1) Mg-3Gd合金经ARB变形后在样品厚度方向上形成层状分布的位错组织区域和孪晶组织区域,这种不均匀的变形组织是后续再结晶退火形成层状异构的基础。

(2) ARB变形结合系列退火工艺可制备层状异构和均匀等轴晶结构的Mg-3Gd样品,其中层状异构样品的综合力学性能优于均匀等轴晶结构样品,并表现为连续流变行为。

(3) 层状异构Mg-3Gd合金在变形过程中激发锥面<c+a>位错开动,且<c+a>位错具备良好的交滑移能力。<a>和<c+a>位错由于Burgers矢量不同,在交互作用过程中不会因回复作用而相互湮灭,使得位错增殖能力和位错累积能力得到提高,这是导致层状异构镁合金高加工硬化能力的一个重要原因。