镍基高温合金具有独特的高温强度、耐蚀和抗氧化性能，被广泛应用于制造航空涡轮叶片、燃气轮机透平动叶等热通道部件[1]。经长时间服役，镍基高温合金材料不可避免发生微观组织蠕变损伤[2,3,4,5]，主要包括强化相γ′相的球化、粗化、筏化等，甚至服役到一定时间后发生蠕变孔洞，这严重影响其高温性能和服役寿命。为了防止此类损伤对燃气轮机造成致命的安全威胁，国外燃机制造商推荐每运行24000 h等效运行时间需更换或翻修热通道部件，然而部件更换费用极其高昂。以恢复热处理为代表的翻修方法已被国外燃机制造商或专业修复公司用于热通道部件的延寿修复[6,7,8]。

国内外已报道的恢复热处理方法主要包括热等静压(hot isostatic pressing，HIP)恢复热处理和再热恢复处理2种[9,10]。研究结果[9,10,11,12,13,14,15,16,17]表明：HIP能够有效愈合部件材料晶界蠕变孔洞等缺陷，其后通过适当的恢复热处理工艺能够确保其微观组织与服役前的原始材料组织基本一致，同时提高相组织的稳定性。然而，在役F级甚至更高级别燃气轮机透平叶片广泛使用高抗蠕变孔洞能力的定向/单晶高温合金，经一个热通道部件中修期，透平叶片材料一般无明显蠕变孔洞产生，因此其恢复过程不需要加入HIP[9,12,18]，这为开发更为廉价、操作简单、无HIP参与的定向/单晶高温合金再热恢复处理工艺提供了可能性。再热恢复工艺一般包括常规固溶和时效处理步骤，固溶处理主要用来溶解服役部件材料中的粗化组织，时效处理用来重新析出强化相，并优化其尺寸、形态、分布和体积分数，以达到改进其高温性能的目的。但是，再热恢复工艺不当也会对定向高温合金的高温性能造成不利影响。因此对定向高温合金材料再热恢复处理工艺的研究显得尤为必要[9,19,20,21,22]。

本工作以定向凝固GTD111合金材料为研究对象，该合金是一种常用的γ′相沉淀强化型定向凝固镍基高温合金，已广泛用于制造重型燃气轮机透平叶片等高温部件。通过蠕变中断实验模拟透平叶片服役蠕变损伤，之后对损伤合金进行再热恢复处理，研究再热恢复参数对损伤合金组织的影响规律以及γ′相恢复演化过程，为透平叶片定向凝固合金材料的再热恢复处理工艺优化提供依据。

实验材料为热处理态定向凝固GTD111合金(简称“原始合金”)，合金名义成分[12](质量分数，%)为：Cr 13.6，Co 9.14，Ti 4.9，Al 2.97，W 3.44，Mo 1.6，Ta 2.87，C 0.09，B 0.01，Ni余量。铸态定向凝固GTD111合金采用高速凝固法制得，其后的热处理制度为：1200 ℃、2 h、空冷(AC)+1121 ℃、2 h、AC+843 ℃、24 h、AC。

将热处理态定向合金按GB/T 2039-2012方法加工成蠕变试样(标距段长100 mm)，试样取向[001]方向，偏离度在10°之内。为了模拟透平叶片的服役蠕变损伤，在980 ℃、190 MPa下进行不同中断时间下的蠕变实验，获得蠕变第二阶段的蠕变试样(简称“损伤合金”)。蠕变实验在RDJ50机械式蠕变持久试验机上进行。为了确定合适的固溶温度，首先分别在1180、1200、1220和1240 ℃下对损伤合金进行固溶处理，然后对损伤合金进行不同固溶时间、冷却速率、两次时效温度及保温时间条件下的再热恢复处理，工艺曲线如图1所示，研究再热恢复参数对损伤合金显微组织的影响以及γ′相恢复演化过程。用于研究再热恢复处理后的显微组织样品均取自蠕变中断试样标距段中段(垂直于试样轴向)区域，并加工成直径3 mm、长3 mm的样品。为了防止样品在再热恢复过程中发生氧化，所用样品均封入石英管并对热处理炉抽真空后回填Ar气。

对恢复态合金试样进行金相镶样后，研磨抛光，随后腐蚀，采用的腐蚀剂配比为：4 g CuSO4+20 mL HCl+20 mL H2O，腐蚀时间为5~15 s。分别采用PMG3光学显微镜(OM)、JSM-6460扫描电子显微镜(SEM)对金相试样进行组织观察。由于合金的枝晶间γ′相分布不均匀，为保证测量数据的有效性和可靠性，合金微观组织的观察部位均为一次枝晶干中心部位。采用Image-Pro Plus 软件统计分析γ′相尺寸和体积分数，上述参量的数值均为多张相关照片测量结果的平均值。

图2为GTD111原始合金在980 ℃、190 MPa条件下的蠕变全寿命曲线和中断曲线，图中“○”代表蠕变中断点。可以看出，原始合金蠕变寿命约为107 h，总蠕变应变量约为15%，而蠕变中断点对应的蠕变时间和应变量分别为50 h和2.6%，蠕变中断点处于蠕变第二阶段即稳态蠕变阶段。图3为GTD111原始合金和损伤合金的显微组织和枝晶干γ′相形貌。可以看出，原始合金的组织较均匀，主要为弥散分布于γ基体的粗大方形一次γ′相和细小颗粒状二次γ′相，一次γ′析出相与γ基体具有良好共格关系，一次γ′相和二次γ′相的平均颗粒尺寸分别约为0.60和0.11 μm，其体积分数分别为50.30%和2.49%。此外，在枝晶间还存在着少量γ+γ′共晶。相比于原始合金，蠕变中断后的损伤合金枝晶间的共晶明显减少，无明显蠕变孔洞，但一次γ′相发生了明显粗化和筏排化，细小颗粒状二次γ′析出相几乎完全消失，同时γ′相的体积分数大大减小，这将削弱沉淀强化效果，导致其高温性能恶化[23]。

固溶处理是再热恢复处理的重要组成部分，特别是固溶温度的选择对于溶解合金材料的粗大组织并重新析出强化相起到至关重要的作用[24]。本工作通过金相法观察不同固溶温度下保温后的合金组织，包括γ′相、γ+γ′共晶的变化与初熔组织的形成，以此制定较为合理的再热恢复固溶温度。

图4为GTD111损伤合金在不同固溶温度下保温2 h空冷后得到的枝晶间组织形貌。可以看出，随着固溶温度的提高，γ+γ′共晶尺寸逐渐减小，但当固溶温度增至1240 ℃后，在共晶附近开始出现坑状初熔组织，其平均尺寸为10~20 μm，说明GTD111原始合金的初熔温度处于1220~1240 ℃范围内。图5a~d为GTD111损伤合金经1150~1220 ℃固溶温度下保温2 h空冷后得到的枝晶干γ′相形貌。可以看出，1150 ℃固溶处理后，一次γ′相的尺寸略有减小，但仍保留粗化和筏排化形貌特征，且在粗化和筏排化一次γ′相间重新析出大量细小颗粒状二次γ′相，这说明该温度低于GTD111原始合金的全固溶温度，在该温度下固溶处理仅能溶解部分一次γ′相，同时使得γ基体处于过饱和状态，在冷却过程中析出细小颗粒状二次γ′相。当固溶温度增大到1180 ℃后，粗化和筏排化一次γ′相完全溶解，重新析出尺寸细小、均匀分布的二次γ′相，且随着固溶温度从1200 ℃提高至1220 ℃，二次γ′相的尺寸呈减小趋势，这归因于更高温度下γ基体有更高的过饱和度，从而有利于更多二次γ′相的均匀形核再析出。综上两方面因素，GTD111损伤合金的再热恢复处理合适的固溶温度为1220 ℃，该温度高于铸态GTD111合金的固溶温度(1200 ℃)，这可能是由于铸态GTD111合金存在严重的偏析，微量元素S、P、B和Si等在凝固过程中因正偏析不断向枝晶间偏聚，最终降低了合金的初熔温度[25,26]，而热处理能够使合金元素充分扩散，提高合金成分均匀性，减小低熔点相，进而提高合金的初熔温度。

除了固溶温度，固溶时间和冷却速率也是影响合金组织恢复效果的重要因素。图5e~g为GTD111损伤合金在1220 ℃下经不同固溶保温时间(1、3和4 h)后空冷得到的枝晶干γ′相形貌。对比1220 ℃、1 h、空冷和1220 ℃、2 h、空冷后的显微组织(图5a和e)可以看出，固溶时间从1 h增大到2 h，二次γ′相没有明显变化；但固溶时间增加到3 h (图5f)后，二次γ′相的尺寸略微增大；随着固溶时间的进一步增加(图5g)，二次γ′相的尺寸基本不变。图5h为GTD111损伤合金在1220 ℃下固溶保温2 h后随炉冷却得到的枝晶干γ′相形貌。相比于1220 ℃、2 h、空冷后获得的细小颗粒状二次γ′相组织，炉冷获得的枝晶干γ′相更加粗大，呈蝶形和方体2种形态，尺寸差异较大，但2种条件下获得的γ′相体积分数基本相当。这是由于空冷速率远远大于炉冷速率，冷却速率大，γ′相形核速率就大，长大速率就小，形成的γ′相数量多而尺寸小[27]。因此，对于GTD111损伤合金的再热恢复，1220 ℃、2 h、空冷条件下固溶处理足以溶解粗大形变γ′相和部分γ+γ′共晶，并均匀化γ基体，使γ′均匀再析出，同时避免合金发生初熔。

高温时效处理是再热恢复处理过程中关键环节之一，时效温度和时间对合金中γ′相的形状、尺寸和体积分数具有重要影响。图6为GTD111损伤合金经1220 ℃、2 h、AC固溶处理和不同高温时效条件下的枝晶干γ′相形貌。可以看出，经不同高温时效处理后，二次γ′相均有不同程度的长大，其立方度呈增大趋势。随着高温时效温度的提高，二次γ′相尺寸增大，数量减少；当高温时效温度提高到1121 ℃(该时效温度与铸态GTD111合金热处理制度中的一次时效温度相同)时，二次γ′相有最好的立方度，二次γ′相尺寸继续增大，同时在γ基体通道中有极其细小的三次γ′相析出，形成双尺寸形态的γ′相组织形貌特征。随着高温时效温度提高至1140 ℃，二次γ′相明显长大，立方度略微变小，三次γ′相的尺寸增大；另外，在时效温度1121 ℃下，随时效时间从1 h增至2 h，二次γ′相尺寸增大，立方度增加，γ基体通道逐渐变宽，基体通道中开始析出三次γ′相。当时效时间增至4 h后，二次γ′相尺寸逐渐增大，但数量减少。

高温时效过程中的形貌变化特征可由Arrhenius公式来解释[28]：

式中，D为扩散系数，R为摩尔常量，T为热力学温度，Ea为扩散激活能，A为Arrhenius常数(也称频率因子)。由于扩散系数是温度的函数，温度升高，扩散系数增大，与温度成指数关系。在高温时效过程中，二次γ′相以细小γ′相粒子为核心继续长大。随着时效温度的升高，扩散系数增大，γ′相形成元素除了扩散到细小γ′相粒子周围，促进二次γ′相继续长大析出外，还有部分γ′相形成元素通过扩散溶入到γ基体通道中，形成过饱和固溶体。在随后的时效冷却过程中，随着γ基体内γ′相形成元素的溶解度降低，γ′相逐渐从γ基体通道中析出形成三次γ′相。因此，适当的高温时效处理条件能够使二次γ′相进一步长大，同时在γ基体通道中析出细小的三次γ′相。综上，确定合适的高温时效处理条件为1121 ℃、2 h、AC。

低温时效处理的主要目的是促进三次γ′相的继续析出和长大，最终获得大体积分数的双形态γ′相组织。图7是GTD111损伤合金在固溶+高温时效+不同低温时效条件下的枝晶干γ′相形貌。对比图6b和图7b可以看出，经固溶+高温时效+843 ℃、24 h、AC低温时效处理后，二次γ′相尺寸未发生明显变化，但其数量明显增加，γ基体通道变窄，通道中细小三次γ′相继续析出和长大。随着低温时效温度的提高，二次γ′相尺寸无明显变化，而三次γ′相尺寸逐渐变大，当低温时效温度达到910 ℃时，细小弥散分布的三次γ′相发生回溶，仅有少量尺寸较大的三次γ′相继续长大，这符合Ostwald熟化机制[29,30]。同样，随着低温时效时间从24 h增至48 h，二次γ′相和三次γ′相尺寸无明显变化，而三次γ′相数量明显减少。因此，适当的低温时效条件能够使得三次γ′相继续析出和长大，最终获得大体积分数的双尺寸形态γ′相组织，包括粗大方形二次γ′相和细小颗粒状三次γ′相。综上，确定843 ℃、24 h、AC为合适的低温时效处理条件。

从上述分析可知，GTD111损伤合金的合适再热恢复处理参数为：1220 ℃、2 h、AC+1121 ℃、2 h、AC+843 ℃、24 h、AC。图8为恢复处理前后GTD111合金的γ′相尺寸和体积分数对比。可以看出，相比于原始合金，损伤合金中γ′相较大，体积分数明显较小，且无二次γ′相存在。然而，恢复态合金中的γ′相呈双尺寸形态特征，包括粗大方形二次γ′相和细小颗粒状三次γ′相。相比于原始合金和损伤合金，γ′相尺寸较小，其体积分数明显提高。特别地，恢复态合金中具有大量的三次γ′相，这有利于提高合金的中温力学性能，因为三次γ′相在γ基体通道中析出，而γ基体通道是高温合金的变形通道，即位错运动的通道。图9为恢复处理前后GTD111合金在750 ℃、843 MPa条件下持久性能对比。由图可知，恢复态合金的持久寿命是损伤合金持久寿命的近3倍，这主要是由于恢复态合金具有的高立方度的粗大二次γ′相和大量细小颗粒状三次γ′相组织形貌特征，可有效阻碍位错运动。特别地，恢复态合金的持久寿命是原始合金持久寿命的1.3倍，这主要归因于恢复态合金比原始合金有更小尺寸和更大体积分数的γ′相。综上，简单再热恢复处理能够有效恢复损伤合金的γ′相组织和性能，获得的双尺寸形态γ′相组织和持久寿命甚至优于原始合金的组织和性能。

对比分析GTD111损伤合金再热恢复处理中不同阶段的γ′相组织形貌，可得到恢复过程中的γ′组织演化过程，其示意图见图10。可以看出，合适的固溶处理条件可将GTD111损伤合金中的粗化和筏排化一次γ′相完全回溶到γ基体中，使得γ基体处于过饱和状态，在随后的冷却过程中由于γ基体内γ′相形成元素的溶解度降低而析出尺寸细小、均匀分布的二次γ′相；高温时效处理使得二次γ′相进一步长大，同时在γ基体通道中析出细小的三次γ′相；低温时效处理是三次γ′相继续析出和长大的过程，从而通过完整的再热恢复处理最终获得大体积分数的双尺寸形态γ′相组织，包括粗大方形二次γ′相和细小颗粒状三次γ′相。时效处理过程中γ′相析出和长大均受溶质元素的长程扩散控制，其所需要的溶质元素由过饱和固溶体提供。

(1) 1180~1220 ℃下固溶处理可有效溶解粗大形变γ′相并析出细小、均匀分布的二次γ′相，二次γ′相尺寸随固溶温度和冷却速率增加而减小，但当固溶温度增至1240 ℃时合金发生初熔。

(2) 高温时效是二次γ′相长大和三次γ′相析出的过程，且二次γ′相尺寸和立方度随时效温度和保温时间的增加而增大；当高温时效温度提高到1121 ℃时，二次γ′相立方度最佳，同时在γ基体通道中析出细小的三次γ′相。

(3) 低温时效是三次γ′相继续析出和长大的过程。三次γ′相尺寸随低温时效温度的提高逐渐变大，但三次γ′相颗粒数量随低温时效温度和时效时间的增大而减少。

(4) 通过简单再热恢复处理工艺可有效恢复GTD111损伤合金的组织，合适的再热恢复处理工艺参数为：1220 ℃、2 h、AC+1121 ℃、2 h、AC+843 ℃、24 h、AC。由于恢复态合金具有更大体积分数的双尺寸形态γ′相，恢复态合金在750 ℃、843 MPa条件下持久寿命达到65 h，其值是原始合金持久寿命的1.3倍。