分享：高强管线钢焊接临界再热粗晶区中逆转奥氏体的逆相变晶体学

随着当今社会对天然气需求的日益增加，天然气输送管道逐渐向大管径、大壁厚、高强度以及耐低温等方向发展[1]。目前，高强管线钢普遍采用低碳微合金化设计以及热机械控制工艺(TMCP)生产，具有优良的强韧性匹配以及成形性[2~4]，能够较好地满足长输管道的性能要求。但其经过焊接后组织结构的变化使焊接热影响区(HAZ)的力学性能，特别是韧性出现恶化[5~8]。长输管道的制管焊接普遍采用双V型坡口的双面埋弧焊工艺。研究[7,8]表明，只要热输入控制得当，高强管线钢经单道次焊接形成的粗晶区(CGHAZ)组织以板条贝氏体和/或粒状贝氏体为主，离散分布有小尺寸的马氏体-奥氏体(M-A)组元，通常能够保证较高的韧性。然而，由于受到内、外焊道交叉热影响而形成的临界再热粗晶区(ICCGHAZ)的韧性较差，成为制管焊缝中的薄弱区域，也是造成制管焊接性能波动的主要原因之一[9~12]。

前期研究[12~14]表明，ICCGHAZ中沿原奥氏体晶界(PAGB)呈链状分布的M-A组元是造成韧性恶化的最主要原因。ICCGHAZ中的链状M-A组元是经由两道次焊接热循环而形成的。第一道次焊接热循环形成的CGHAZ组织拥有粗大的原奥氏体晶粒(γp)，是形成ICCGHAZ的基体组织。在第二道次焊接过程中，CGHAZ被再次加热到临界温度区间(Ac1~Ac3，Ac1、Ac3分别指钢在加热过程中发生奥氏体转变的开始与终了温度)发生局部奥氏体化，形成的逆转奥氏体(γr)在冷却过程中再次发生相变分解进而形成铁素体、贝氏体、M-A组元等组织[6,15]。第二道次峰值温度不同，则γr的体积分数、形核位置不同，最终相变分解形成的M-A组元的尺寸、分布状态等也会存在较大差别。由此可见，γr作为ICCGHAZ中M-A组元的母体，其逆相变行为以及冷却相变行为决定了M-A组元最终的存在状态，进而对HAZ的韧性产生重要影响[16,17]。

科研人员针对临界温度区间加热、保温过程中奥氏体的逆相变行为进行了大量研究。Zhang等[18]对Fe-2Mn-1.5Si-0.3C合金进行临界区热处理，得到了细小针状和粗大块状2种形态的γr。对2种γr的晶体学研究发现，针状γr在马氏体板条间或板条束边界处形核，并且与其周围马氏体基体保持近似Kurdjuov-Sachs (K-S)位向关系；而块状γr在PAGB处形核，与其生长方向相反一侧γp内的马氏体保持近似K-S位向关系。他们的后续研究[19]发现，2种不同形貌γr的形成与其逆相变动力学、晶体学、合金元素的再分配行为以及加热速率等因素密切相关。加热温度较高(接近Ac3)、加热速率较快(20℃/s)时，由于相变驱动力大，Mn等置换元素不发生配分，倾向于形成块状γr，反之则易形成针状γr。Nakada等[20,21]研究了超低碳13%Cr-6%Ni马氏体不锈钢在临界区热处理时γr的逆相变晶体学，结果表明多数γr与γp具有相同的取向，这是由于马氏体相变内应力的存在而产生的“奥氏体记忆效应”所致，并且在板条界及PAGB生成的γr在变体选择性上也存在不同。另外，通过不同的热处理制度调控γr的形貌、体积分数及其稳定性等方面，国内外学者也进行了大量的研究[22~24]。但是，上述关于γr的研究大多是基于临界温度区间等温处理以及以板条马氏体为基体的条件下进行，而对于焊接过程中快速加热、冷却以及极短的保温时间的情况下，γr在贝氏体基体上的逆相变行为及其晶体学的研究尚鲜见报道。

本工作利用Gleeble热模拟以及电子背散射衍射(EBSD)技术，对高强管线钢的焊接ICCGHAZ在不同的第二道次峰值温度下所得γr的体积分数、分布规律及其逆相变晶体学等进行了研究，以期为揭示M-A组元的相变机制、发展调控焊接接头中M-A组元的新技术提供理论依据。

实验所用材料为X100等级(屈服强度不低于690 MPa)的高强管线钢，是一种采用低碳微合金化设计、利用TMCP工艺生产的铁素体-贝氏体双相组织管线钢，其化学成分(质量分数，%)为：C 0.07，Mn 1.94，Cr 0.28，Mo 0.26，Si 0.25，Ni 0.17，Nb 0.081，Ti 0.015，Fe余量。利用Gleeble-3500热模拟试验机模拟实际制管焊接过程中的焊接热循环，如图1所示。通过第一道次热循环得到CGHAZ组织，第一道次的峰值温度为1300℃，加热速率为130℃/s，冷却曲线根据实际工况(板厚14.7 mm、热输入30 kJ/cm)利用QuikSim软件计算而得，其中t8/5 (材料焊接后从800℃冷却到500℃所需时间)为44.1 s。为了对第二道次热循环中逆转得到的γr进行研究，将样品快速加热至第二道次峰值温度后直接淬火至室温，将γr以淬火态组织的形式保留下来，以便与未发生逆转的基体组织进行区分。X100管线钢的Ac1和Ac3温度通过热膨胀仪测得分别为750和852℃[6]，因此将第二道次峰值温度设为760、800和840℃，并按照峰值温度的不同将淬火试样分别编号为Q760、Q800和Q840。

将试样磨平抛光后用4% (体积分数)硝酸酒精溶液进行侵蚀后在JSM 7200F扫描电子显微镜(SEM)下观察显微组织，然后采用LePera试剂进行侵蚀，在Axio Zoom光学显微镜(OM)下观察γr的分布规律，并利用Image Pro Plus图像分析软件统计γr的体积分数。将试样进行电解抛光(电解液成分体积比为酒精∶高氯酸∶甘油 = 8.5∶1.0∶0.5，直流电源电压20 V，电流1.0 A，抛光时间35~45 s)后进行EBSD (Max-3)测试，加速电压20 kV，扫描步长0.1 μm，所得实验数据用Channel 5软件进行分析处理。EBSD测试完成后用4%硝酸酒精溶液对试样进行侵蚀，利用SEM原位观察EBSD扫描区域的显微组织。

X100管线钢经过第一道次焊接热循环模拟得到的CGHAZ组织如图2所示。CGHAZ组织主要由板条贝氏体(LB)、粒状贝氏体(GB)以及少量的针状铁素体(AF)组成(图2a)，原奥氏体晶粒较为粗大，其平均晶粒尺寸经统计为68 μm。在低碳低合金体系中形成的这种板条贝氏体的板条之间没有碳化物，而是富C的M-A薄膜(图2b)，又被称为退化的上贝氏体[25]。Zhong等[26]的研究表明，这种M-A薄膜对解理裂纹的扩展有一定的阻碍和偏折作用，对韧性的提高有利。

CGHAZ组织的EBSD表征如图3所示。需要指出的是，图3a和b中γp的含义是指第一道次CGHAZ中的原奥氏体晶粒，而在后续的讨论中，在第二道次热循环中未发生逆转的CGHAZ原始组织，仍沿用γp的命名方式在图中进行标注。图3a为Kikuchi带衬度(BC)图，从图中可以清晰地看到CGHAZ晶粒内部板条贝氏体和粒状贝氏体的组织细节。图3b的Euler图显示了CGHAZ各组织的取向分布情况。可以看出，粒状贝氏体内部亚结构间的取向相近，而板条贝氏体的板条束之间有较大的取向差。图3b中用黑色线、绿色线、黄色线分别表示取向差为3°~15°、15°~45°和> 45°的晶界，图3a中仅显示15°~45°晶界(绿色线)。可以看出PAGB大多为15°~45°的晶界，而γp内部的板条束边界处大多为大于45°的晶界。这是由于原奥氏体晶粒属于自由形核长大，相邻原奥氏体晶粒相遇后形成的PAGB取向差具有随机性，晶界取向差有更大的几率处于15°~45°的区间内。而γp内部的贝氏体组织属于协变相变产物，由于变体选择性不同，隶属于不同贝茵(Bain)组的板条之间为> 45°的晶界[21,27]。研究[28,29]表明，> 45°的大角晶界能够有效阻碍解理裂纹的扩展，对韧性的提高有利，称之为有效大角晶界[30]；而< 45°的晶界虽然能够阻碍位错运动但并不能有效阻碍解理裂纹的扩展。虽然CGHAZ的晶粒较为粗大，但由于大量板条贝氏体的存在，其内部有效大角晶界密度较高，且贝氏体板条间的M-A薄膜也对韧性的提高有利[26]，因此CGHAZ组织的韧性仍能保持较高的水平[13]。

图3c和d所示分别为图3a和b中2个原奥氏体晶粒γp1和γp2 (黑色虚线包围区域)的{100}极图，并且在2个{100}极图上叠加了K-S关系的24个理论变体(其中3个Bain组分别以红、绿、黑3种颜色的几何形状表示，4个晶体学集合(packet)分别以△、▽、◇、?符号表示，下同)所在位置。可以看出，CGHAZ中板条贝氏体和粒状贝氏体在{100}极图上的取向投影均在K-S关系理论变体的取向范围附近，即符合近似的K-S位向关系，属于协变相变产物。但是粒状贝氏体中亚结构的取向多来自于同一变体，变体的选择性较弱，因此有效大角晶界的密度较低；而在板条贝氏体中，不同板条束之间多隶属于不同的Bain组，相互间的取向差多为大于45°的有效大角晶界[21,27]，因此板条贝氏体中有效大角晶界密度较高。

第一道次热循环CGHAZ组织被再次加热到不同的第二道次峰值温度(760、800和840℃)后直接淬火试样经LePera试剂侵蚀后的OM像如图4所示，图中白亮区域即为富C的γr经淬火得到的组织，为简明起见在图中直接标记为γr (下同)。可以看出，在第二道次加热过程中γr优先在PAGB处形核长大(图4a)，随着第二道次峰值温度升高，γr的含量逐渐升高，且在原奥氏体晶粒内部板条束的交界处也有γr形成(图4c)。由Image Pro Plus图像分析软件统计得出Q760、Q800和Q840样品中γr的体积分数分别为4.1%、8.9%和25.2%。第二道次峰值温度为760℃时，因温度刚超过Ac1，逆转形成的γr较少，体积分数仅为4.1%，此时γr仅在PAGB处优先形核，呈链状分布；峰值温度升高到800℃时，γr的体积分数增长至8.9%，但仍主要在PAGB处形核长大；840℃时，温度接近Ac3，γr的体积分数达到了25.2%，并且除了PAGB处γr的体积继续增大外，在晶粒内板条束的交界处也有γr形成，相当于对原奥氏体晶粒进行了分割，细化了原奥氏体晶粒。另外，由图4还可以看出，在极快的焊接加热速率(130℃/s)下，形成的γr几乎全为块状，这与Zhang等[18,19,31]的研究结果相符：高加热速率促进块状奥氏体的形成。不同之处在于，他们的研究中最快的加热速率为20℃/s，形成的是块状与针状奥氏体共存的组织，且块状奥氏体在PAGB和马氏体板条间均有形核。而在本实验条件下，在第二道次峰值温度为760℃时板条贝氏体的板条间几乎没有针状γr或块状γr生成，而在800和840℃时板条间的针状γr或块状γr的生成量也很少。可见在焊接条件下，足够快的加热速率可以抑制板条间针状γr以及晶内块状γr的形成，使得γr主要以块状形式存在于PAGB处，进而促进链状M-A组元的产生。γr的形态、体积分数、分布规律以及逆相变时的晶体学关系等会对γr中元素富集程度以及后续冷却时的相变过程产生重要影响，进而对其冷却相变产物特别是M-A组元的存在状态产生显著影响。

图5为Q760、Q800和Q840试样的EBSD表征图及其原位SEM像。图5a1~c1中黑色虚线所圈出的区域即为在不同第二道次峰值温度下逆转形成的γr经淬火后的组织。前期研究结果[32]表明，即便是在焊接极快的加热速率下，γr形成时也伴随有C、Mn等元素的富集。当第二道次峰值温度及γr的体积分数不同时，元素的富集程度也必然会存在差异。在760℃时γr的体积分数较小，元素富集程度较高，γr经淬火后得到板条马氏体组织(图5a1)。因X100管线钢的C含量较低(0.07%，质量分数)，随着第二道次峰值温度以及γr体积分数的升高，γr中的元素富集程度会随之降低，因此在800和840℃下形成的γr经淬火后得到的是板条贝氏体组织(图5b1和c1)。关于不同峰值温度下元素的富集程度本文仅做定性分析，相关定量分析及其相变动力学将在未来研究工作中进行探究。在图5a2和c2中也可以根据BC图的衬度区分出淬火的γr组织。因淬火组织位错密度及相变应力较大，故Kikuchi带的信号较弱，在BC图中颜色更深。另外，从图5a2和c2可以看出，15°~45°晶界(绿色线)主要分布在γr与原奥氏体的交界处，且大多对γr呈半包围状态。对比图5a3和c3可知，包围γr的另一半晶界多为> 45° (黄色线)的有效大角晶界。这种现象与γr逆相变时的晶体学有关，将在随后进行讨论。而分布在原奥氏体晶粒内部的贝氏体板条束之间的有效大角晶界在CGHAZ原始组织中即已形成，在第二道次加热过程中未发生变化。

为了研究γr在逆相变过程中的晶体学，将图5a1~c1中红色虚线方框区域的局部放大图及其相应EBSD区域的极图显示于图6~8中。仍需说明的是，图中标注的γr代表在不同第二道次峰值温度下所形成的γr的淬火组织，γp代表二次加热过程中未发生逆相变的原奥氏体晶粒内部组织(即原CGHAZ组织)。因为经淬火所得到的马氏体/贝氏体组织经由切变相变而得，其取向必然与其母体γr符合K-S关系，而CGHAZ组织在2.1节中也证实了其与γp符合近似K-S关系(图3)，因此可以通过研究γr的淬火组织和γp晶内组织间的晶体学位向关系，反推得到γr与γp间的位向关系，即γr在逆相变时所遵循的晶体学关系。

第二道次峰值温度为760℃时的情况如图6所示。对比图6a中的原位SEM像，能准确地区分出BC图(图6b)和Euler图(图6c)中的γr (图中用红色虚线圈出)。可见，峰值温度为760℃时，块状的γr在PAGB处形核，并向PAGB的一侧长大，此规律与Zhang等[18]的研究结果类似。图6d所示为图6c中PAGB处的块状γr1和与其相邻的γp1 2个区域的{100}极图，图中用红色箭头标出了γr1在极图中所处的位置(下同)。可以看出γr1淬火组织及γp1晶内组织的取向都在K-S关系的理论变体取向范围附近，并且能够推出γr1与γp1的取向相同(图6d中红色?)。图6e所示为图6c中γr1、γr2以及γp1 3个区域的{100}极图，图中用蓝色箭头标出了γr2在极图中所处的位置(下同)。可以发现γr2淬火组织的取向不在γr1和γp1的理论变体取向范围内，即γr2与γp1不符合K-S位向关系。但是由图6f所示的γr2与其另一侧的γp2的{100}极图中可以看出，γr2淬火组织与γp2晶内组织符合近似的K-S位向关系。综上可知，在第二道次焊接加热至较低的峰值温度(760℃)时，在PAGB处逆转形成的块状γr与其一侧的γp晶内组织具有近似K-S位向关系，且块状γr的取向与该侧γp的取向相同，此γp为该γr的母相。也就是说，γr在PAGB处的逆相变不是自由形核，而是依托于其母相γp的晶体学取向按照近似K-S关系逆相变(α → γ)形核，并向另一侧的γp内长大。γr与其长大方向一侧的γp间无确定的晶体学关系，两者形成的晶界相当于是PAGB向γr生长方向一侧的延伸，晶界取向差与原PAGB相同，因此以15°~45°晶界(图5a2~c2中绿色线)为主。而γr在冷却相变时生成的相变产物间会有不同的变体选择性[21]，隶属于不同Bain组的变体间会形成> 45°的有效大角晶界(图5a3~c3中黄色线)，因此γr与其母相γp晶内组织之间大多形成> 45°的有效大角晶界。这解释了15°~45°晶界(绿色线)对γr呈半包围状态，而γr的另一半晶界多为> 45°晶界(黄色线)的原因。

如图7和8所示，随着第二道次峰值温度的升高(800和840℃)，γr不再只向PAGB的一侧长大，而是向PAGB两侧的原奥氏体晶粒内部长大。张献光等[31]解释产生这种差别的原因是具有K-S位向关系的界面比无K-S关系的界面具有更好的共格性以及较低的本征界面迁移率，因而γr在较低的峰值温度(760℃)下发生逆转时，在较低的相变驱动力下优先向与其没有K-S位向关系的γp的方向长大(该侧界面迁移率高)。而随着峰值温度的升高，相变驱动力以及界面迁移率都随之增大，无扩散的界面迁移模式得到促进，无论有无K-S关系的界面都可以较快生长。因此，在800和840℃峰值温度下生成的γr会向PAGB两侧同时生长。虽然γr在较高温度下的长大方式发生了改变，但是从图7d~f、图8d~f中γr与其两侧γp的极图可以看出，γr与其两侧的γp晶内组织的晶体学关系与760℃时保持相同的规律，即γr与其母相一侧的γp晶内组织保持近似K-S关系，且γr与其母相γp的取向相同，而γr与另一侧的γp无确定的取向关系。当γr的体积分数随峰值温度的升高而显著提高，特别是在840℃时晶粒内板条束交界处也有较多γr形成时，原CGHAZ的粗大原奥氏体晶粒被分隔细化，并且γr在后续冷却分解过程中生成的组织也较为细小。同时，图3说明在本工作的焊接热输入条件下CGHAZ中形成的组织为协变相变产物，因此在相同的冷速(两道次热循环的t8/5相同)以及γr中有元素富集的情况下，其冷却相变产物也应是协变相变产物，则随着γr体积分数的增加，因冷却相变时的变体选择而生成的有效大角晶界密度也会提高，进而提高ICCGHAZ整体的有效大角晶界密度，对韧性的提高有利。

作者的前期研究结果[17]表明，随第二道次峰值温度的升高，M-A组元的分布状态由沿PAGB呈链状分布逐渐向离散化分布转变，并且M-A组元的尺寸也随之减小，冲击韧性显著提高，本实验研究结果解释了此种变化的产生原因。第二道次峰值温度为760℃时，γr呈块状沿PAGB逆相变形核长大，因γr体积分数较小、元素富集程度较高，大部分γr最终转变为M-A组元，因此最终形成的ICCGHAZ组织由粗大的原奥氏体晶粒及沿PAGB呈链状连续分布的块状M-A组元组成，脆性裂纹易于从链状M-A组元处起裂并沿晶内粗大组织扩展[13]，因此韧性最差。随着第二道次峰值温度升高，γr的体积分数逐渐升高，并且在板条束的交界处也有γr形成，对原奥氏体晶粒具有分隔细化作用。同时，由于γr中元素富集程度降低，其在冷却分解过程中会首先形成较为细小的针状铁素体、贝氏体等产物[17]，未转变的残余奥氏体最终冷却至Ms点(马氏体转变开始温度)以下形成M-A组元，这些相变产物的形成对最终形成的M-A组元也具有分隔、细化作用，使得M-A组元的分布逐渐离散化。另外，针状铁素体、贝氏体也属于协变相变产物，它们之间的边界多为有效大角晶界[28]，对韧性的提高有利。因此，随着第二道次峰值温度提高至800和840℃时，M-A组元的尺寸减小、分布逐渐离散化，有效大角晶界的密度也显著提高，韧性随之升高。

(1) 利用Gleeble热模拟以及EBSD技术，研究了高强管线钢在不同第二道次峰值温度下ICCGHAZ中逆转奥氏体的逆相变规律及其晶体学关系。结果表明，单道次热循环CGHAZ组织主要由板条贝氏体及粒状贝氏体组成，两者都与原奥氏体符合近似K-S位向关系，属于协变相变产物。

(2) CGHAZ被再加热至临界温度区间时，γr优先在PAGB处形核，其次是原奥氏体晶粒内板条束的交界处。在极快的加热速率下，γr倾向于以块状形式长大，针状γr的形成得到抑制。随着峰值温度的升高，γr的体积分数逐渐由760℃时的4.1%提高至800和840℃时的8.9%和25.2%。

(3) 晶体学研究表明，γr在PAGB处的逆相变不是自由形核，而是依托于PAGB一侧原奥氏体晶粒的晶体学取向按照近似K-S关系通过逆相变(α → γ)而形成。第二道次峰值温度较低(760℃)时，γr在PAGB处形核后向非K-S关系一侧晶粒长大。随峰值温度的升高，γr向PAGB两侧同时生长。

(4) γr在第二道次加热过程中的逆相变规律及其晶体学关系，对其在后续冷却过程中的相变过程、终态组织及性能具有重要影响。第二道次峰值温度为760℃时，γr呈块状沿PAGB逆相变形核长大，最终转变为沿PAGB连续分布的链状M-A组元；随温度升高，γr对原奥氏体晶粒有分隔细化作用，其在冷却相变时会产生较多的有效大角晶界，相变产物对M-A组元也具有分隔、细化作用，因此随着第二道次峰值温度的提高，韧性也随之升高。