分享：基于同步辐射X射线成像的选区激光熔化Ti-6Al-4V合金缺陷致疲劳行为

Ti-6Al-4V合金是一种α+β型两相钛合金，具有密度低、比强度高和抗腐蚀、耐高温等优点，在航空、航天、医学等领域应用广泛[1,2,3,4]。采用传统成形方法制造Ti-6Al-4V合金构件，成本较高、工艺复杂、成品率低，无法满足复杂结构设计与整体制造需求。作为一种先进的增材制造(additive manufacturing，AM)或称3D打印技术，选区激光熔化(selective laser melting，SLM)利用高能密度激光束熔化金属粉末，通过逐层铺粉、逐层固化叠加的方式直接成形复杂金属构件，具有材料利用率高、表面质量优和柔性好等显著的技术优势[5,6,7]。然而，在高功率激光熔化过程中，工艺参数、外部环境、熔池状态的波动和变化，以及扫描路径的变换等不连续和不稳定等因素，都可能导致在沉积层之间、沉积道之间及单一沉积层内部产生各种冶金缺陷(如未熔合、气孔、裂纹等)，显著影响着SLM钛合金终形制件的内部质量、力学性能及疲劳行为，并严重制约和阻碍了SLM钛合金构件的工程应用与发展[1,8]。

增材制件缺陷诱导的疲劳损伤问题，是当前增材材料服役性能研究中的热点和前沿课题。大量研究发现，影响增材制件疲劳性能的本征要素主要有微观组织、残余应力、粗糙度和缺陷[8,9]。相关研究[7,10]表明，即使增材制件的拉伸性能达到锻件水平，疲劳性能也差异较大。Leuders等[11]发现，缺陷是影响SLM制造Ti-6Al-4V合金疲劳强度的最重要因素。Murakami[12]认为，缺陷的存在会引起应力集中，且大小与缺陷尺寸和位置相关。相关仿真分析也表明，表面缺陷会引起更大的应力集中，在疲劳加载条件下，这些应力集中点往往成为裂纹萌生源，从而显著降低增材制件的疲劳性能[13,14]。Beretta等[15]通过对比传统加工材料和增材材料的缺陷敏感性，发现基于经典Kitagawa-Takahashi图(KT图)的缺陷容限评定(defect tolerance assessment)方法仍适用于增材制造材料及部件。总体而言，目前国内外对增材制造缺陷的数量、尺寸、位置、形貌及其与制件疲劳性能的定量关系仍然缺乏系统深入的表征研究。

然而，传统的二维表征手段(例如断口、切片等)无法得到缺陷的空间形貌，更无法开展原位疲劳损伤研究。近年来，高精度、高亮度、高准直、非破坏性的同步辐射X射线成像(synchrotron radiation X-ray micro computed tomography，SR-μCT)技术发展迅速，它能够深入到金属材料内部，可视化原位观测和追踪疲劳损伤演化，已成为当前先进材料疲劳损伤行为研究无可替代的超级显微镜[16,17,18,19,20]。

本工作基于SR-μCT技术和自主研发的原位疲劳试验机，对SLM成形态Ti-6Al-4V合金进行准原位疲劳实验，统计缺陷的数量、尺寸、位置及形貌特征，观测疲劳损伤行为及裂纹演变规律；通过高周疲劳实验得到标准试样的疲劳寿命，并结合疲劳断口上裂纹源区的缺陷尺寸和位置的辨识，揭示增材态Ti-6Al-4V合金内部冶金缺陷致疲劳损伤行为，从而建立缺陷特征尺寸与疲劳寿命之间的关系。

采用SLM制造图1所示的Ti-6Al-4V合金圆柱，增材制造设备商用型号为EOS M280，材料为平均粒径38 μm的气雾化球形粉末，主要化学成分(质量分数，%)为：Al 6.33，V 4.26，Fe 0.22，Cu<0.005，C 0.013，O 0.092，N 0.014，H 0.0026，Sn 0.006，Mn 0.0025，Mo 0.002，Zr<0.01，Ti余量。成形前将合金粉末置于真空干燥箱内烘干，以体积分数为99.99%的Ar气作为保护气体，扫描方式为蛇形扫描。成形参数为：激光功率260~300 W，扫描速率1000~1400 mm/s，扫描间距0.11 mm，铺粉层厚0.03 mm。

以基板所在面作为x-y平面，成形方向为z向。材料均以圆柱轴向堆积，圆柱直径为16 mm、高度为72 mm。然后利用SLM成形态Ti-6Al-4V合金圆柱加工准原位X射线成像疲劳试样。为避免组织各向异性对实验结果的影响，保证试样疲劳加载过程中加载力方向与试样堆积方向平行。为消除粗糙度对疲劳寿命的影响，对机械加工后的试样表面进行打磨抛光处理。

为了获取SLM成形态Ti-6Al-4V合金的高周疲劳寿命曲线和断口源缺陷特征，依据标准GB/T 3075-2008制备高周疲劳试样，具体尺寸如图2所示。采用应力控制方式，在QBG-100型高频疲劳试验机上于室温中开展高周疲劳实验。实验条件为：应力比R=0.1，工作频率f=100 Hz，载荷波形为恒幅正弦波。当试样完全断裂或循环周次达到1×107 cyc时停止实验。

然后基于自主研制的微型疲劳试验机，在上海光源X射线成像及生物医学应用光束线线站(BL13W1)上开展同步辐射X射线三维准原位成像疲劳实验，原理如图3a所示。根据同步辐射X射线的穿透能力确定SLM成形态Ti-6Al-4V合金最佳成像试样尺寸，试样尺寸和成像区如图3b所示。

为避免疲劳加载过程对缺陷分布及形态的影响，首先对所有X射线成像试样进行初始未加载状态扫描成像。成像区位于疲劳试样的中间段，X射线成像扫描高度约为2 mm，扫描体积约为6 mm3。成像参数为：光子能量60 keV，曝光时间3.5 s，空间像素尺寸3.25 μm，一次成像得到720张射线照片。为了弥补图3a中微型疲劳试验机加载能力的不足，以尽可能增大成像区域，成像完成后首先采用MTS Bionix 858微力拉扭试验机进行疲劳实验，具体参数为：R=0.1，f=0.5 Hz。疲劳加载至一定循环周次，准确记录试样的载荷和循环周次。然后，将试样转至原位疲劳试验机施加一定静载荷，为确保损伤或者裂纹呈现张开状态，加载力选择试样离线疲劳实验加载峰值力的90%，避免形成实质性二次加载，对试样进行二次扫描成像。成像完成后再次进行离线疲劳加载，重复上述步骤直至试样失效。为最大程度上减少操作过程中导致的误差，每次移动试样都对其进行严格标记，保证每个试样多次实验加载条件基本一致。

实验完成后，基于上海光源开发的PITRE3和PITRE3B图像处理软件对成像数据进行切片处理，获得试样的8位切片数据。然后基于商业三维重构软件Amira提取并重构试样内部缺陷和疲劳裂纹的三维形貌，结合开源软件ImageJ对切片中的缺陷进行标记、分割和三维特征参数的测量与统计分析。测量的参数包括缺陷的体积(V)、表面积(S)、Feret直径(即缺陷空间形貌上最远两点的直线距离)等[20]。

考虑到X射线成像质量和精度的问题，经常出现提取的图像尺寸与实际情况存在一定噪声和误差。为了确保裂纹萌生源缺陷尺寸和位置的准确性，采用Quanta FEG 250型扫描电子显微镜(SEM)观测X射线成像疲劳试样和标准高周疲劳试样的断口形貌，并借助图像分析软件ImageJ测量统计疲劳断口裂纹源及缺陷尺寸，以定量表征和分析疲劳源缺陷尺寸与疲劳性能的关系。

基于前述实验，共得到10组SLM成形态Ti-6Al-4V合金试样内缺陷的初始状态三维成像信息。图4给出了其中一组试样重构后的缺陷空间分布特征。结果显示，试样中缺陷数量较多，尺寸较小，具有显著的分层分布特点，既有几何形貌复杂的缺陷，也有较为规则的缺陷，呈球形或椭球形。

为了定量表征缺陷尺寸及其分布，图5给出了缺陷等效直径的频率直方图及其累积频率曲线。等效直径定义为与缺陷具有相同体积的圆球直径，这种方法可以有效表征缺陷尺寸[18,20]。由图5可知，等效直径小于50 μm的缺陷频率高达90%，且主要分布于10~40 μm之间。随着等效直径的增大，缺陷的存在频率逐渐降低，等效直径在70 μm以上的数量较少，仅占缺陷总数量的0.26%。

缺陷的三维形貌特征可用球度参数(Ψ)表示。缺陷球度定义为与缺陷具有相同体积的圆球面积与缺陷实际面积的比值[20]：

图6给出了缺陷球度的频率直方图，并由正态分布函数对其频率直方图的外轮廓进行拟合，拟合函数表达式为：

式中，y0、xc和A为尺度参数；w为拟合曲线的形状参数，w值越小，曲线的峰就越尖锐，表明该特征值响应的分布就越集中。曲线拟合效果可由判定系数(R2)表示，其值越接近于1，表明曲线拟合效果越好。

图6中正态分布曲线拟合参数为：y=0.05761，xc=0.53367，w=0.16627，A=4.97249，R2=0.95308。可知，球度分组概率使用正态分布函数拟合效果较好。缺陷球度均分布在0.8以下，w值较小，说明球度分布较为集中，主要在0.4~0.65之间，整体上缺陷球度较小。

为了进一步定量考察缺陷形貌的复杂程度，应用ImageJ软件测量并统计缺陷的Feret直径，并将Feret直径与缺陷等效直径的比值定义为缺陷的扁平度，以此参数来表示缺陷在空间某一方向的延伸程度[20]。缺陷扁平度越大，则说明缺陷越偏离球形，即在某一方向具有更大的尺寸。图7给出了缺陷的球度随其等效直径的变化规律，并采用不同颜色标记出不同扁平度值域内的缺陷，给出了缺陷扁平度与球度之间的关系。可以看出，随着等效直径的增大，缺陷球度有逐渐减小的趋势，球度分散性也越大。从扁平度分布可以看出，球度越小，扁平度越大，进而证明了球度参数和扁平度参数在缺陷形貌表征方面都具有可行性。综上可知，缺陷尺寸越大，几何形貌越复杂，因此辨识出最大缺陷有利于研究其对疲劳行为的影响。

图8给出了一组X射线成像试样在最大应力为σmax=1175 MPa下的实验结果，试样加载方式与成像区域见图8a，试样总寿命为Nf=1970 cyc。图8b是试样疲劳加载至1850 cyc时缺陷与裂纹的三维形貌，红色标识的缺陷位于裂纹扩展面上。结果显示，裂纹萌生于表面单个较大尺寸缺陷，并稳定扩展形成典型的半椭圆形貌(图8d)。图8c中相应试样的疲劳断口形貌，进一步证实疲劳源为试样表面的未熔合缺陷。对比图8d和c可知，同步辐射成像测量的裂纹尺寸与疲劳断口裂纹扩展区(白色虚线内侧区域)尺寸基本一致。表明基于SR-μCT研究增材缺陷致疲劳裂纹萌生的可行性与正确性，同时也表明增材制造Ti-6Al-4V合金缺陷研究的必要性和重要性。

图9a给出了SLM成形态Ti-6Al-4V高周疲劳试样在440 MPa应力水平下，总寿命为Nf=5.9×104 cyc的断口形貌，清楚地显示出疲劳断口的典型特征，包括裂纹源区(I)、疲劳裂纹扩展区(II)及瞬断区(III)[21]，发现疲劳裂纹萌生于试样表面，然后稳定扩展最终形成典型的半椭圆形，疲劳断口较为平坦。由图9b可知，裂纹起源于试样表面的未熔合缺陷处，由缺陷出发的疲劳沟线构成了明显放射特征[21]。由图9c可见，在稳定扩展区内有明显的疲劳条带，疲劳条带与裂纹扩展方向垂直，疲劳条带个数、间距与循环周次和应力强度因子幅有关[22]。通过测量疲劳条带的宽度，估算裂纹扩展速率为6.0×10-7 m/cyc。瞬断区形貌起伏较大，具有剪切唇特征，同时观察到密集、均匀的韧窝特征(图9d)，韧窝较小较浅，说明材料的韧性较差，塑性较低。

为了定量化表征疲劳源缺陷尺寸和几何形貌特征，分析其对疲劳寿命的影响，本工作基于SEM断口形貌，借助图像处理软件ImageJ统计X射线成像疲劳试样和高周疲劳试样疲劳源缺陷尺寸。Murakami[23]最早提出采用$\sqrt[]{\mathrm{a}\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{a}}$来描述缺陷特征尺寸，$\sqrt[]{\mathrm{a}\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{a}}$是三维缺陷(如气孔、夹杂、裂纹、缺口等)在垂直于最大主应力方向上投影面积的平方根。但是通过$\sqrt[]{\mathrm{a}\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{a}}$定义缺陷特征尺寸忽略了缺陷形貌对疲劳性能的影响。由缺陷的同步辐射X射线三维成像结果可知，SLM成形Ti-6Al-4V合金内部缺陷球度多在0.65以下，扁平度较大，且缺陷尺寸越大，几何形貌越复杂。另外，从疲劳断口形貌同样可以看出，缺陷几何形状不尽相同。图10为选区激光熔化成形Ti-6Al-4V合金不同类型缺陷断口形貌特征。按照缺陷的形成方式不同，可将缺陷分为气孔型缺陷(图10a和b)和未熔合型缺陷(图10c和d)。气孔型缺陷几何形状较为规则，内壁较为光滑，多为球形或椭球形；未熔合型缺陷几何形状复杂，缺陷内常附有未充分熔化的粉末，往往存在尖角或棱角特征，故相比气孔型缺陷更易造成应力集中，引起疲劳裂纹。为兼顾缺陷尺寸和形貌对疲劳性能的影响，本工作参考空间缺陷Feret直径定义对断口二维缺陷尺寸进行量化表征，测量方式如图10所示，缺陷边界上外接两平行线间的最大距离，即为Feret直径。

为给出缺陷的位置特征，假设给定缺陷距离试样表面的最短距离为h[24]。当h=0时，定义此类缺陷为表面缺陷(图11a)；当h≤Feret直径时，定义其为近表面缺陷(图11b)；当h>Feret直径时，定义其为内部缺陷(图11a)。

根据这一定义，综合分析裂纹源缺陷对疲劳寿命的影响。图12给出了高周疲劳试样裂纹源缺陷特征尺寸、类型、位置和疲劳加载应力与寿命之间的关系。分析表明，疲劳裂纹均从试样表面缺陷或近表面缺陷处萌生。从图11a中也可以看出，当表面缺陷和内部缺陷同时存在且尺寸相近时，疲劳裂纹优先从表面缺陷处萌生。在统计的9个疲劳源缺陷中，仅有2个为气孔型缺陷，且尺寸相对较小，可见未熔合型缺陷对疲劳寿命的影响相对更大，是增材制件疲劳研究的重点。此外，尽管疲劳寿命具有一定的分散性，但仍具有材料疲劳的一般分布规律，即随着应力的提高和缺陷尺寸的增大，疲劳寿命呈现下降趋势。综上所述，缺陷的特征尺寸和位置共同决定着SLM成形态Ti-6Al-4V合金试样的疲劳寿命。

综上分析，缺陷尺寸对疲劳寿命有较大影响，且大尺寸缺陷数量较少，基于同步辐射三维成像的缺陷统计结果为缺陷与疲劳行为研究提供了关键的数据支撑[25,26]。为了确定一定体积内缺陷尺寸，利用极值统计方法(extreme values statistical method，EVSM)估算最大缺陷值。

Berreta和Murakami[26]最早使用EVSM估算高强度钢中最大夹杂物的尺寸。极值统计理论的基本思想是当采集的数据点服从某一分布时，其最大值则服从一个特定的Gumbel分布函数[27]：

式中，G(z)为尺寸小于或等于最大缺陷特征尺寸(z)的概率；α为尺寸参数；λ为位置参数。

采用EVSM推测SLM成形态Ti-6Al-4V合金中最大缺陷特征尺寸时，首先选取n个原位成像小试样子样。为了与断口疲劳源缺陷进行对比，将Feret直径作为缺陷的特征尺寸参数，测量每个子样中所有三维缺陷在主应力方向投影的Feret直径，并记最大Feret直径为z，重复测量n个小试样，并根据z值大小对其进行升序排列，则第i个子样的最大缺陷特征尺寸(zi)的累积概率表示为：

假设y=(zi-λ)/α并标准化处理为：

根据计算所得y值与相应z值作散点图，并对其进行线性拟合，则拟合直线的斜率和截距分别为参数α和λ的值。为估计一定体积SLM成形态Ti-6Al-4V合金中最大的缺陷特征尺寸，定义：

式中，M0为单个小试样成像体积；M为待测的SLM成形态Ti-6Al-4V合金体积。通过以下方程：

可以解出：

式中，zM为待测体积M中最大缺陷特征尺寸。

基于上述理论，对随机选取的10个SLM成形态Ti-6Al-4V合金子样进行最大缺陷特征尺寸统计，每个子样的成像体积M0=6 mm3，数据拟合结果如图13所示。由图13可知，各点分布显示出良好的直线关系，说明子样最大缺陷尺寸较好地符合Gumbel分布。结合式(8)得到图14所示的最大缺陷特征尺寸与体积之间的关系。结合X射线成像小试样及高周疲劳试样断口疲劳源缺陷的特征尺寸，对极值统计方法的可靠性进行验证。由图14可知，2种试样断口缺陷特征尺寸的测量值均在EVSM预测曲线下方，出现此结果的原因一方面是试样疲劳裂纹源皆位于试样表面或近表面的较大缺陷处，测量值忽略了试样内部的缺陷；另一方面也表明，采用极值统计方法估测大体积试样内缺陷的最大特征尺寸时，估测值略高于实际值，将会使得疲劳强度估计降低，结果更加保守。

综上所述，采用极值统计法可有效估算出更大体积SLM成形钛合金内部缺陷的最大特征尺寸，可为钛合金SLM成形过程中的缺陷控制和服役构件的疲劳性能评估提供有效参考。

(1) SLM成形态Ti-6Al-4V合金内缺陷较小，其中等效直径小于50 μm的缺陷占比达90%，且球度多在0.65以下，采用正态分布拟合球度的分组概率效果更好。

(2) SLM成形态Ti-6Al-4V合金内主要有未熔合和气孔2种缺陷，疲劳裂纹多萌生于试样表面和近表面较大缺陷，呈现典型的半椭圆形裂纹，未熔合型缺陷对疲劳寿命的影响相对更大。

(3) 采用Feret直径描述缺陷的特征尺寸合理、可行，随着缺陷特征尺寸的增大，疲劳寿命逐渐降低。

(4) 缺陷特征尺寸越大，存在概率越低，采用极值统计法可有效估算大体积SLM成形态Ti-6Al-4V合金部件内部最大缺陷特征尺寸。