分享：镍基单晶高温合金叶片模拟件平台处的枝晶生长和取向演化

单晶高温合金叶片是航空发动机和燃气轮机的核心热端部件，为了不断提高涡轮前端进口温度，合金中的难熔元素含量逐渐增多，叶片形状也变得极为复杂，从而使得叶片中大角度晶界[1,2,3,4]、小角度晶界[5,6,7,8]、雀斑[9]、杂晶[10,11,12,13,14,15]等凝固缺陷出现的倾向性增大，导致单晶叶片的成品率降低。因此，研究凝固缺陷的形成机理将为单晶叶片制备工艺的优化奠定理论基础。

叶片缘板因其横截面积的突然增大，会引起其定向凝固过程的“凹形”界面以及不稳定的温度场、溶质场，往往成为小角度晶界和大角度晶界最易出现的区域。虽然目前关于缘板尺寸[11,14,16]、合金成分[11]、籽晶取向[17]、抽拉速率[17]对缘板处大角度晶界形成的影响已有大量研究，但这些研究均假定凝固界面下凹过冷引起晶粒形核，从而引起杂晶。而事实上，枝晶在生长过程中不可避免会发生偏转，导致其取向变化[5,6,18,19,20,21]。但枝晶偏转能否导致缺陷出现，相关的研究报道非常有限。数值模拟[22]与实验结果[23,24]均表明，缘板(平台)区域容易出现枝晶汇聚界面。有研究[5,7,24]认为，枝晶汇聚界面可成为“亚晶界”，但关于枝晶汇聚界面是否可以形成大角度晶界，目前尚无定论。

鉴于此，本工作利用定向凝固技术并结合ProCAST有限元软件，研究了不同速率下平台区域的温度场演化和枝晶生长，并分析枝晶汇聚界面上取向演化规律及其与枝晶偏转的关联性。

本实验所用合金为第一代镍基单晶高温合金DD403，其化学成分(质量分数，%)为：Cr 9.5，Co 5.0，Mo 3.8，W 5.2，Al 5.9，Ti 2.1，Ni 余量。铸件为一种具有三平台的板状结构：沿凝固方向3个平台的长度分别为6、9和12.5 mm。铸件结构及平台3的尺寸结构如图1所示。

铸件由常规的Bridgman定向凝固技术制备。先将模壳预热到1550 ℃，再将熔化后的合金熔体在1550 ℃时浇注到模壳中，静置20 min，最后以一定的速率(1.2、3、6、9、12 mm/min)进行抽拉。采用电火花线切割对所需区域进行加工，使平台的顶面与底面平行，以保证取向测试的准确性。试样经过打磨和抛光后采用50%HCl+50%H2O2 (体积分数)进行腐蚀，并用DM-4000M光学显微镜(OM)进行组织观察。采用Mira 3 XMU扫描电镜(SEM)及配置的电子背散射衍射仪(EBSD)进行组织及取向分析测试，加速电压20 kV，步长10 μm。铸件参考系如图1b所示，X轴平行于平台底面的上/下边缘，Y轴平行于平台底面的左/右边缘，Z轴垂直于平台底面。EBSD数据采用HKL Channel 5软件进行处理。

采用ProCAST有限元软件模拟定向凝固过程温度场的演化。模拟模型以及参数设置取自本课题组相应的定向凝固实验结果以及ProCAST软件模拟结果[25,26]。

图2a为抽拉速率为9 mm/min时变截面铸件在平台3底面一半区域的枝晶形貌。其中，黄色点划线为叶身与平台的边界线。在叶身与平台的边界处，部分二次枝晶向平台外侧生长，如图中箭头2A所示。值得注意的是，平台右边缘处的长二次枝晶(LSDA)一直生长至平台外侧边缘(upper platform edge)，具有明显的生长优势，如图2a及其局部放大图(图2b~d)中的LSDA所示。LSDA分枝形成的三次枝晶或向平台边缘生长，或向平台内部生长，如图中箭头3A所示。特别地，这些向平台内部及边缘生长的枝晶依次阻挡住源于平台与叶身边界处的二次枝晶，形成类似“回路式”枝晶结构，如图2b中枝晶LSDA、3A(II)、2A (III)构成的“回路”。在平台的右上角区域，LSDA分枝形成的长三次枝晶(LTDA)，LTDA在平台上边缘由右至左一直延伸至平台左边缘。LTDA分枝形成由平台上边缘向下生长的四次枝晶，如图2a及其局部放大图(图2e~g)中箭头4A所示。这些四次枝晶最终与向平台外侧生长的二次枝晶形成如图2a及其局部放大图(图2f和g)中浅蓝色虚线所示的枝晶汇聚界面(CBDA)。

平台边缘枝晶的“回路式”生长，使得在平台底面(图2a)上形成了3个区间：枝晶呈“交叉十字”形貌的叶身区——Blade，靠近叶身、向平台外侧延伸生长的二次枝晶区——SDZ，及平台边缘枝晶“回路式”形貌区——CZ。

图3a~c所示分别为变截面铸件在抽拉速率为6、3、1.2 mm/min时平台3底面一半区域的枝晶形貌。其中，黄色点划线为叶身与平台区域的分界线。在这些平台底面，都存在叶身区和二次枝晶区。SDZ内二次枝晶的生长方向如箭头2A所示。在6 mm/min抽拉速率下，平台边缘枝晶“回路式”生长区(如图3a中的CZ所示)仅存在1个。在3和1.2 mm/min抽拉速率下，平台边缘枝晶的“回路式”生长区(如图3b和c中的CZ1与CZ2所示)存在2个。对比图2a和图3a~c可以发现，随着抽拉速率的增大，二次枝晶区的面积逐渐减小，而相应地，平台边缘枝晶“回路式”生长区的面积逐渐增大。

图4为变截面铸件在平台3底面一半区域温度场演化的模拟结果。可以看出，在抽拉速率为9 mm/min时，平台边角区域的温度首先低于液相线温度 (图4a)。随着凝固的进行，液相等温线由平台外侧向内推进，叶身左右边缘区域的温度逐渐低于液相线温度，使得平台边角与叶身边缘的等温线相连通，叶身处枝晶得以经由叶身左右边缘向平台区域快速生长(图4b)。液相等温线最终在叶身与平台边界附近终止，液相等温线上下两侧的枝晶在液相等温线终止区形成枝晶汇聚界面(图4c)。对比不同抽拉速率下液相等温线终止区的位置(图4c~f)可以发现，随着抽拉速率的增大，液相等温线终止区越来越靠近叶身区域，这也从侧面反映出枝晶汇聚界面随抽拉速率的增大而越来越靠近叶身，二次枝晶区减小，而平台边缘枝晶“回路式”生长区增大。

如上所述，在本工作所有实验条件下，都存在平台边缘枝晶的“回路式”生长区。在“回路式”生长区之间或其与二次枝晶区之间存在枝晶汇聚界面，如图2和3中的CBDA所示。仔细观察枝晶汇聚界面可以发现，其两侧枝晶的枝晶轴存在不同程度的倾斜。随抽拉速率的增加(对比图2a与图3a~c)，枝晶汇聚界面两侧枝晶倾斜程度增大。这表明，在枝晶汇聚界面可能存在“亚晶界”或“晶界”。基于此，本实验对不同抽拉速率下，枝晶汇聚界面上的取向演化进行了分析。

图5为抽拉速率为9 mm/min时变截面铸件在平台3底面枝晶汇聚界面3个位置(图2a的位置1、5和6)的取向测试结果(包括反极图和取向差)。可以看出，沿着枝晶汇聚界面上下两侧枝晶的取向差在位置1、5、6依次为4.2°、12.1°、20.8°，呈增长趋势。

图6a~c分别为抽拉速率为3 mm/min时变截面铸件在平台3底面上侧平台枝晶汇聚界面处位置1~3 (具体位置如图3b方框所示)的局部放大图。图6d为3个位置所对应的极图和取向差，分别为3.5°、4.7°、6.4°，也呈增长趋势。

无论是在9 mm/min (图5)下，还是在3 mm/min (图6d)下，在取向差的递增过程中，二次枝晶区的取向(极图中红色框内的取向)几乎未发生改变，而“回路”区的取向(极图中蓝色框内的取向)一直在连续变化。在本工作其它实验条件下，也得到了一致的规律，此处不再一一列出。随着抽拉速率由1.2 mm/min增加至3、6、9 mm/min，平台3底面枝晶汇聚界面处的最大取向差相应地由5.3°增加至6.4°、14.2°、20.8°，呈增长趋势。

实验结果和模拟结果均表明，随着抽拉速率的增大，枝晶汇聚界面越来越靠近叶身。这应与平台区域合金熔体凝固时固/液界面所处位置有关。在低速(1.2 mm/min)下，凝固界面处于辐射挡板上部，也就是加热区，平台边缘更易吸收加热体辐射的热量而使其温度高于内侧平台，因而最后凝固[27]。随着抽拉速率的增大，凝固界面逐渐向冷却区移动，平台边缘更易向冷却区辐射热量而使其温度低于内侧平台，因而首先凝固[27]。

抽拉速率为9、6和3 mm/min时，平台底面总是存在几乎贯穿整个平台宽度(图1中的X方向)的枝晶汇聚界面，且在枝晶汇聚界面上，取向差单调递增。虽然在抽拉速率为1.2 mm/min时，枝晶汇聚界面仅存在于平台边角，且其长度较短，但考虑到单晶叶片制备的速率一般在3~9 mm/min，因而取向差单调递增的枝晶汇聚界面很有可能存在于实际制备的叶片缘板。抽拉速率为9 mm/min时，枝晶汇聚界面在位置1的取向差为4.2°，可定义为“小角度晶界”，而其在位置6处的取向差为20.8°，可定义为“大角度晶界”，也就是说，抽拉速率为9 mm/min时的枝晶汇聚界面既可以成为“小角度晶界”，又可以成为“大角度晶界”。 抽拉速率为3 mm/min时，枝晶汇聚界面仅为“小角度晶界”(其在位置1~3的取向差分别为3.5°、4.7°、6.4°)。由2.4节可知，随着抽拉速率的增大，枝晶汇聚界面上的取向差逐渐增大，其成为大角度晶界的倾向性增强。值得注意的是，无论是对于晶粒间的晶界，还是对于亚晶粒间的亚晶界，其取向差一般情况下是恒定的，这与本实验中枝晶汇聚界面上递增的取向差有所不同。

从枝晶形貌上看，枝晶汇聚界面是由平台边缘LSDA分枝出的三次或高次枝晶与二次枝晶构成的，如图2a、图3a和b所示。从晶体取向的演化上看，在枝晶汇聚界面上，二次枝晶区的枝晶取向几乎未发生变化(图5和6d极图红色框内的取向)，而“回路”区的枝晶取向按一定规律变化(图5和6d极图蓝色框内的取向)。此外，平台边缘处的枝晶偏转也得到证实[6,18]。这表明，平台边缘处的枝晶偏转很有可能是引起枝晶汇聚界面上取向差递增的原因。

基于以上分析，图7给出了平台边缘LSDA枝晶偏转与枝晶汇聚界面(图中的CBDA)上取向演化的示意图。其中，Boundary为叶身(Boundary下侧)与平台(Boundary上侧)的边界。在叶身区域，枝晶的取向基本是一致的(图5和6d红色框内的取向)，因此点O1~O5的取向相同。随着凝固的进行，LSDA及LTDA枝晶轴上晶体取向发生有规律的变化，也就是点S3、S4、T2与点O1存在取向偏差φ1、φ2、φ4，且φ1<φ2<φ4。LSDA晶体取向的改变会传递给其衍生出的三次枝晶与四次枝晶，因而当四次枝晶II与二次枝晶III在枝晶汇聚界面上的点I1汇聚时，晶体取向差φ1就会产生。随着LSDA及LTDA晶体取向的不断改变，枝晶汇聚界面上的两侧晶体取向差由一侧向另一侧逐渐递增，即点I1、I2、I4处的取向差φ1、φ2、φ4满足φ1<φ2<φ4。值得注意的是: (1) 示意图中的LSDA及LTDA不一定为单根枝晶，也可能是“一束”枝晶；(2) CBDA上取向差递增的区间可能局限于一定范围内，也就是可能不会从平台一侧到平台另一侧一直递增。

如上所述，枝晶偏转使得枝晶汇聚界面成为“小角度晶界”和“大角度晶界”。这表明，除了晶粒形核，枝晶变形也是大角度晶界的形成机制。

在单晶铸件的凝固过程中，无论是在横截面积变大的区域，如涡轮叶片叶根[20]、缘板[5,6,18]，还是在横截面积缩小的区域，如籽晶与叶片根部的紧缩通道[19]，亦或是淬火界面[28]、棒状试样表面[29]、涡轮叶片表面[30]等处，都发现了枝晶偏转。一般认为[6,31,32,33]，枝晶间的熔体对流速率较小，很难达到能够影响枝晶偏转的速率量级，而糊状区内枝晶间的应变差异往往被认为是枝晶偏转的原因。图8给出了抽拉速率为9 mm/min时平台底面在固相线附近的变形量分布图。可以看出，在1324~1340 ℃范围内，平台边缘的温度明显低于内部平台区域的温度(图8a)，由此引起平台边缘的变形量显著高于内部平台区域的变形量(图8b)。考虑到铸型的变形量几乎可以忽略，首先凝固的平台边缘因而向内收缩，进而引起糊状区内枝晶间的应变差异，最终导致晶体取向发生改变——枝晶偏转。

(1) 变截面叶片平台底面可以细分为3种类型区间：叶身区、二次枝晶区、平台边缘枝晶的“回路式”生长区；随着抽拉速率的增大，平台边缘枝晶的“回路式”生长区的面积增大，相应地，二次枝晶区的面积减少。

(2) 枝晶汇聚界面两侧枝晶的取向差由一侧向另一侧单调递增。随着抽拉速率的增大，枝晶汇聚界面上的取向差增大，其成为大角度晶界的倾向性增强。

(3) 无论是对于晶粒间的大角度晶界，还是对于亚晶粒间的小角度晶界，取向差几乎是恒定的。而对于枝晶汇聚界面上的大角度晶界与小角度晶界，取向差是变化的。